结论前置：当天辞职当天走是否合法，主要取决于劳动者与用人单位的约定、劳动者的工作状态以及用人单位是否存在过错。在一般情况下，未经提前通知即当天辞职当天走是不合法的；但在特定情形下，如用人单位存在过错或双方协商一致，则可能是合法的。
一、一般情况下的法律规定
根据《劳动合同法》的相关规定，劳动者在解除劳动合同时，通常需要遵循一定的通知期限：
非试用期：劳动者需提前三十日以书面形式通知用人单位，方可解除劳动合同。这是为了保障用人单位有足够的时间进行工作交接和安排，以维护其正常的生产经营秩序。若未提前通知，可能会被视为违法解除劳动合同，给用人单位造成损失的，劳动者可能需要承担赔偿责任。
试用期：劳动者则需提前三日通知用人单位，即可解除劳动合同。这一规定相对宽松，体现了对试用期内劳动者权益的保护。但即便如此，若未提前通知，也可能被视为不合法解除。
二、特殊情形下的合法性
然而，在某些特殊情形下，当天辞职当天走可能是合法的：
用人单位存在过错：
- 如果用人单位未按照劳动合同约定提供劳动保护或劳动条件，如工作场所存在严重安全隐患，劳动者有权随时解除劳动合同，且无需提前通知。
- 若用人单位未及时足额支付劳动报酬，如长期拖欠工资且无合理理由，劳动者同样可以随时解除劳动合同。
- 用人单位未依法为劳动者缴纳社会保险费，损害了员工的合法权益，劳动者也有权随时解除劳动合同。
- 此外，如果用人单位的规章制度违反法律、法规规定，损害劳动者权益，如加班无加班费，或者以欺诈、胁迫手段或乘人之危使劳动者违背真实意思订立或变更劳动合同，导致合同无效，劳动者同样可以随时解除劳动合同。
用人单位与劳动者协商一致：
- 如果用人单位同意员工当天辞职当天走，并且双方就此达成一致意见，那么这种行为也是合法的。这体现了民事合同中的意思自治原则，即只要双方自愿且不违反法律法规的强制性规定，即可达成有效协议。
三、实际应用中的建议
在实际应用中，我建议你：
- 充分了解自己的权益和义务：在辞职前，仔细阅读劳动合同和公司的规章制度，了解自己的权益和义务，以及辞职的相关规定。
- 与用人单位协商：如果确实需要当天辞职当天走，可以与用人单位进行协商，看是否能够达成一致意见。如果用人单位同意，最好签订书面协议，以避免后续纠纷。
- 遵守法律法规：在辞职过程中，务必遵守相关法律法规的规定，不要采取违法或不当的行为，以免给自己带来不必要的麻烦和损失。
四、可能的法律后果
如果未经提前通知即当天辞职当天走，且不符合上述特殊情形，可能会面临以下法律后果：
- 赔偿损失：如果给用人单位造成损失，如因未提前通知导致用人单位无法及时安排工作交接而产生的损失，劳动者可能需要承担赔偿责任。
- 影响职业声誉：不合法解除劳动合同可能会影响劳动者的职业声誉，对未来的求职和职业发展产生不利影响。
综上所述，当天辞职当天走的合法性取决于多种因素的综合考量。在做出决定前，请务必仔细分析自己的具体情况和用人单位的行为，以确保自己的辞职行为符合法律法规的规定。如果你有任何疑问或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。