员工不愿续签劳动合同，从法律规范和实务操作角度，建议提交书面材料，但并非绝对强制要求。具体分析如下：

1. 法律未明确要求必须书面形式，但书面材料具有关键证据价值
   根据《劳动合同法》第四十四条，劳动合同期满终止属于法定情形，但法律未强制要求员工必须以书面形式表达不续签意愿。不过，实务中若发生争议（如员工事后主张“未收到终止通知”“被迫不续签”），书面材料（如辞职信、不续签声明、邮件、微信记录等）能直接证明员工主动终止劳动关系，避免用人单位承担违法终止的赔偿风险。
   举例：若员工口头表示不续签，但离职后申请仲裁主张“公司未续签合同应支付经济补偿”，此时用人单位若无书面证据，可能因举证不能而败诉。

2. 特殊情形下，书面材料是用人单位的法定义务或操作必要

   • 涉及经济补偿或赔偿时：若员工因用人单位降低条件（如降薪、调岗）而不愿续签，根据《劳动合同法》第四十六条，用人单位需支付经济补偿。此时书面材料可明确员工拒绝续签的原因，避免被认定为“用人单位未维持或提高条件导致不续签”，从而规避补偿义务。
     
   • 涉及竞业限制或保密义务时：若原合同包含竞业限制条款，员工不续签可能触发竞业限制协议的效力。书面材料可固定员工对竞业限制条款的知情和接受情况，减少后续纠纷。
     
   • 涉及特殊群体时：如“三期”女职工、医疗期员工等，其不续签意愿可能涉及特殊保护条款（如医疗期满后不能从事原工作），书面材料可帮助用人单位合规处理。

3. 实务建议：用人单位应主动要求书面材料，员工也应保留证据

   • 对用人单位：在合同到期前，通过《续签通知书》明确告知员工“若不续签需书面回复”，并留存送达证据（如员工签字回执、邮件发送记录）。若员工拒绝书面回复，可通过录音、录像或第三方见证等方式补强证据。
     
   • 对员工：若主动不续签，建议通过邮件、书面声明等方式明确表达意愿，并保留送达用人单位的证据（如邮寄凭证、聊天记录），避免被认定为“用人单位违法终止”。

总结：法律未强制要求员工必须提交书面不续签材料，但为避免争议，建议双方均通过书面形式固定意愿。若您涉及具体纠纷（如经济补偿争议、违法终止仲裁等），可进一步向我说明细节，我会结合证据情况为您分析风险点。