结论：一般情况下，不能仅因员工不愿意配合处理前公司社保减员导致增员失败就合法解除劳动合同，但在符合特定法定情形时可以解除。以下为你详细分析：

一般情况下不能解除劳动合同

从劳动合同解除的法定条件来看，我国《劳动合同法》规定了用人单位可以解除劳动合同的几种情形，如员工存在试用期不符合录用条件、严重违反用人单位规章制度、严重失职给用人单位造成重大损害、被依法追究刑事责任等情形。而员工不愿意配合处理前公司社保减员导致增员失败这一情况，通常不属于上述法定可以解除劳动合同的情形。

如果用人单位以此为由直接解除劳动合同，可能构成违法解除。根据《劳动合同法》规定，用人单位违法解除劳动合同的，员工有权要求用人单位继续履行劳动合同，或者要求用人单位按照经济补偿标准的二倍向其支付赔偿金。经济补偿按员工在本单位工作的年限，每满一年支付一个月工资的标准向员工支付；六个月以上不满一年的，按一年计算；不满六个月的，向员工支付半个月工资的经济补偿。

符合特定法定情形时可以解除劳动合同

如果员工不愿意配合处理前公司社保减员的行为，严重违反了用人单位的规章制度，且该规章制度是经过民主程序制定、不违反法律法规规定并向员工公示过的，用人单位可以依据规章制度解除劳动合同。例如，用人单位在规章制度中明确规定，员工有义务配合公司完成社保相关手续的办理，若拒不配合且经多次沟通仍不改正，属于严重违反规章制度的行为，用人单位有权解除劳动合同。

另外，如果员工不愿意配合的行为给用人单位造成了重大损害，用人单位也可以解除劳动合同。这里的“重大损害”需要用人单位在规章制度中进行明确界定，并且要有充分的证据证明员工的行为与损害结果之间存在因果关系。比如，因为增员失败导致公司无法按时为员工缴纳社保，进而使公司面临社保部门的罚款等重大经济损失，且能够证明是该员工不配合行为直接导致的。

建议：用人单位在处理此类问题时，首先应与员工进行充分沟通，了解其不愿意配合的原因，尝试通过协商解决问题。如果沟通无果，且符合上述可以解除劳动合同的情形，用人单位应按照法定程序收集相关证据，如规章制度、沟通记录、损失证明等，在解除劳动合同前通知工会（如有工会），并向员工说明解除劳动合同的理由和依据，以降低法律风险。若你对具体情况还有疑问，欢迎继续向我咨询。