针对您提出的“老师辞职带走原幼儿园孩子是否犯法以及如何处理”的问题，我们可以从法律和行业规范的角度进行详细分析。
首先，从法律层面来看，老师辞职后带走原幼儿园孩子并不直接构成犯罪，但这一行为可能涉及违反职业道德、行业规范以及可能侵犯幼儿园和家长的权益。具体来说，如果老师未经幼儿园和家长同意，擅自将孩子带走，这可能构成对幼儿园管理秩序的干扰，以及对家长监护权的侵犯。此外，如果老师利用带走孩子的机会进行不当行为（如诱骗、拐卖等），则将构成严重的犯罪行为。
接下来，我们根据《关于落实从业禁止制度的意见》等相关法律法规来进一步分析：
从业禁止制度：根据《意见》的规定，教职员工（包括教师、教育教学辅助人员等）如果实施性侵害、虐待、拐卖、暴力伤害等犯罪，人民法院将判决禁止其从事密切接触未成年人的工作。虽然老师辞职带走孩子的行为本身不一定构成这些严重犯罪，但如果伴随有不当行为，则可能触发从业禁止制度。
处理与处分：如果老师的行为违反了幼儿园的规章制度或职业道德，幼儿园和教育行政部门有权根据《未成年人保护法》、《教师法》等法律法规给予相应处理、处分和处罚。这可能包括警告、罚款、撤销教师资格等措施。
家长与幼儿园的权益：家长作为孩子的监护人，有权决定孩子的教育和照顾方式。老师未经家长同意带走孩子，侵犯了家长的监护权。幼儿园作为教育机构，也有责任保护孩子的安全和权益，防止类似事件的发生。
针对这一问题的处理建议：
立即报警：如果老师未经允许带走孩子，且无法联系上或存在潜在危险，家长和幼儿园应立即报警，寻求警方的帮助。
与老师沟通：在确认孩子安全的前提下，尝试与老师沟通，了解其带走孩子的原因和意图，并尝试协商解决问题。
向教育行政部门报告：如果老师的行为违反了职业道德或行业规范，幼儿园应向教育行政部门报告，请求其介入调查并给予相应处理。
加强安全管理：幼儿园应加强安全管理，完善出入登记制度，确保孩子的安全和权益得到保障。
综上所述，老师辞职带走原幼儿园孩子并不直接构成犯罪，但可能涉及违反职业道德、行业规范以及侵犯幼儿园和家长的权益。在处理这一问题时，应依法依规进行，确保孩子的安全和权益得到最大程度的保护。