结论前置：老人捡到手机并花费其中钱款的行为确实构成了不当得利，应当返还。但失主要求赔偿4500元是否合理，需根据具体情况分析，不能直接断定。若失主的损失确实为4500元，且该损失与老人的行为有直接因果关系，则要求合理；若失主无法证明其损失为4500元，或损失与老人行为无直接因果关系，则要求不合理。

分析说明：

1. 不当得利应返还：根据《民法典》的相关规定，老人捡到手机并花费其中钱款的行为构成了不当得利。不当得利是指没有法律根据，使他人受到损失而自己获得了利益。在此情况下，老人应当返还其不当获得的750元。

2. 赔偿金额的合理性：

   • 若失主能证明损失：如果失主能够证明因老人的行为导致其直接损失了4500元（例如，手机本身价值、手机内重要资料的价值、因手机丢失导致的其他间接损失等），且这些损失与老人的行为有直接因果关系，那么失主要求赔偿4500元是合理的。
   • 若失主无法证明损失：如果失主无法提供充分的证据证明其损失为4500元，或者虽然能证明有损失但无法证明该损失与老人的行为有直接因果关系，那么失主的要求就不合理。在此情况下，老人只需返还其不当获得的750元。

3. 法律建议：

   • 对于老人来说，应当主动与失主沟通，了解失主的具体损失情况，并尽力协商达成一个双方都能接受的赔偿方案。
   • 对于失主来说，应当提供充分的证据来证明其损失，并合理主张赔偿。如果双方无法协商达成一致，可以通过法律途径来解决纠纷。

综上所述，老人捡到手机并花费其中钱款应当返还，但失主要求赔偿4500元是否合理需根据具体情况分析。若有必要，双方可以寻求法律援助或通过法律途径来解决纠纷。