结论：儿童手表被捡走故意不还，可以报警。以下从不同角度详细分析这一情况：

1. 法律性质分析：

   • 当儿童手表被他人捡走且故意不归还时，这种行为可能构成侵占罪或不当得利。侵占罪是指以非法占有为目的，将他人的交给自己保管的财物、遗忘物或者埋藏物非法占为己有，数额较大，拒不交还的行为。虽然儿童手表的价值可能因品牌、型号等因素而异，但若达到一定数额（具体标准因地区而异，一般需达到当地盗窃罪的立案标准），且行为人明知是他人财物而故意不归还，就可能构成侵占罪。
   • 即使不构成侵占罪，这种行为也属于不当得利。不当得利是指没有合法根据，使他人受到损失而自己获得了利益。在这种情况下，捡走手表的人没有合法依据占有手表，且手表的原主人因此受到了损失，因此捡走手表的人应当返还手表。

2. 报警的必要性：

   • 报警是维护自身合法权益的有效途径。通过报警，警方可以介入调查，收集证据，并可能追回被捡走的手表。
   • 报警也有助于对违法行为进行惩处。如果捡走手表的人的行为构成侵占罪或其他违法犯罪行为，警方将依法对其进行处理，从而维护社会秩序和公平正义。

3. 报警时的注意事项：

   • 在报警时，应尽可能提供详尽的信息，包括手表的品牌、型号、颜色、购买时间、购买价格以及任何特殊标记等。这些信息有助于警方更好地评估情况并采取相应措施。
   • 同时，应提供丢失手表的具体时间、地点以及可能的目击者信息。这些信息对于警方展开调查至关重要。
   • 如果手表具有定位功能，且之前已经开启，那么应告知警方定位信息，以便他们能更快地锁定手表的大致位置。

4. 其他寻找方式与建议：

   • 除了报警外，还可以尝试自主搜寻。在丢失地点附近仔细搜寻，特别是孩子最后记得携带手表的地方。
   • 联系目击者也是找回手表的有效途径。询问可能目击到丢失情况的人，如朋友、同学或路人，他们可能提供有用的线索。
   • 如果手表具有定位功能，且之前已经开启，那么可以通过定位信息尝试自行找回手表。

总结与建议： 儿童手表被捡走故意不还时，报警是合理的选择。通过报警，可以维护自身合法权益，并可能追回被捡走的手表。同时，应提供详尽的信息以协助警方调查，并尝试其他寻找方式以提高找回手表的可能性。如果遇到类似情况或有其他法律问题，可以直接向我咨询。