当员工离职并赔钱后，单位需要为其办理一系列的手续以确保双方权益得到妥善处理。以下是根据您提供的信息以及相关法律法规，整理的单位应为离职员工办理的主要手续：

一、出具解除或终止劳动合同证明

根据《劳动合同法》第五十条的规定，用人单位应当在解除或者终止劳动合同时，出具解除或者终止劳动合同的证明。这份证明是劳动者后续就业、领取失业保险金等的重要依据，因此必须及时、准确地出具。

二、办理档案和社会保险关系转移手续

同样依据《劳动合同法》第五十条，用人单位需要在解除或终止劳动合同后的十五日内，为劳动者办理档案和社会保险关系的转移手续。这包括将劳动者的档案转移至其户籍所在地或新就业单位（如劳动者有新就业单位且同意接收档案），以及将社会保险关系从本单位转出，确保劳动者能够继续享受社会保险待遇。

对于社保转出，您可以通过“一网通办”平台或当地人力资源和社会保障自助经办系统完成操作。具体操作步骤可能因地区而异，但通常包括选择办理对象的证件类型、录入姓名和证件号码、填写相关登记信息（如实际离职日期、退工原因等），并确认提交。系统会根据不同情况进行反馈，对于符合退工和停止缴费条件的，可当场打印核定表。

三、支付经济补偿（如适用）

如果根据劳动合同或相关法律法规，用人单位需要向劳动者支付经济补偿（如因单位原因解除劳动合同、劳动者因单位拖欠工资等原因离职等），则应在办结工作交接时及时支付。

四、保存劳动合同文本

用人单位对已经解除或者终止的劳动合同的文本，至少应保存二年备查。这是为了确保在可能出现劳动争议时，有充分的证据支持单位的合法权益。

五、其他可能的手续

根据单位的具体情况以及劳动合同中的约定，可能还需要办理其他手续，如退还工作服、工作证、门禁卡等物品，或者结清其他与劳动者相关的费用（如差旅费、报销款等）。

综上所述，单位在员工离职并赔钱后，应严格按照法律法规和劳动合同的约定，为其办理相关手续，确保双方权益得到妥善处理。