结论：在未签订劳动合同的情况下，劳动者法律上确实可以随时解除劳动关系而无需提交辞职信，但从维护个人职业形象、减少潜在纠纷及保障自身权益的角度出发，提交辞职信是更为妥善的做法。以下是对此问题的详细分析：

一、法律层面的分析

1. 事实劳动关系的存在：

   • 根据《劳动合同法》的规定，未签订书面劳动合同并不影响劳动关系的实际存在。只要劳动者事实上为用人单位提供了劳动，接受其管理并获取报酬，双方即构成事实劳动关系。

2. 离职的法定程序：

   • 法律并未明确规定未签订劳动合同的劳动者离职时必须提交辞职信。然而，按照法律规定，劳动者离职需提前一定期限通知用人单位（试用期提前3天，正式用工提前30天），这是为了保障用人单位的正常运营和工作交接。书面离职材料（如辞职信）可以作为证明劳动者已履行法定通知义务的证据。

二、实际操作中的考虑

1. 职业素养与避免纠纷：

   • 提交辞职信能展现劳动者的专业素养和负责任的态度。明确告知离职意向和时间，有助于避免因理解不一致而产生的矛盾或纠纷。即使未签订劳动合同，劳动者也应尽量遵循这一职业规范。

2. 离职手续与权益保障：

   • 提交辞职信并保留好相关证据（如辞职信的复印件、邮寄凭证等），能在后续可能产生的工资结算、经济补偿等争议中作为重要证据使用，保障劳动者权益。同时，用人单位也应办理离职手续，包括开具离职证明、办理户口和档案的迁转等。

三、特殊情况的处理

1. 用人单位违法行为：

   • 若用人单位存在严重违法行为（如未依法缴纳社保、拖欠工资等），劳动者可随时解除劳动关系，无需提前通知用人单位。但在此情况下，劳动者应妥善保留相关证据（如工资拖欠记录、社保缴纳记录等），以备后续可能的法律维权之需。

2. 试用期离职：

   • 劳动者在试用期内且用人单位未与其签订劳动合同的，提前三日通知用人单位即可解除劳动合同。此时虽无强制要求写辞职信，但书面通知仍有助于明确离职意向和时间，减少不必要的误解和纠纷。

四、综合建议

1. 提交辞职信：

   • 无论是否签订了书面劳动合同，劳动者在离职时都建议书写离职相关的材料（如辞职信、离职通知等），以明确劳动关系的存在与解除，避免法律风险，并保障自身合法权益。

2. 保留证据：

   • 劳动者应妥善保留与劳动关系相关的所有证据（如工作证、工资条、考勤记录等），以便在后续可能产生的争议中维护自己的合法权益。

3. 了解法律权益：

   • 劳动者应了解自身的法律权益和救济途径，如用人单位未签订劳动合同需支付双倍工资等规定，以便在必要时维护自己的合法权益。

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