可以报警，但需分情况讨论处理方式及效果：

1. 若家政阿姨的行为构成盗窃或侵占
   如果阿姨以非法占有为目的，通过秘密窃取（如私自拿走雇主财物）或拒不归还代为保管的财物（如雇主预付的工资但未提供服务），且金额达到当地刑事立案标准（通常为3000元至1万元以上），则可能构成《刑法》中的盗窃罪或侵占罪。此时报警后，公安机关会依法立案侦查，追究其刑事责任。
   法律依据：《刑法》第264条（盗窃）、第270条（侵占）。

2. 若属于民事合同纠纷
   如果阿姨仅是未按约定提供服务（如未完成清洁、照顾老人等），但未涉及财物非法占有，则属于违约行为，需通过民事途径解决。报警后，公安机关可能以“不属于刑事案件”为由不予立案，但会建议双方协商或通过法院起诉要求解除合同、返还预付费用或赔偿损失。
   法律依据：《民法典》第577条（违约责任）、第944条（家政服务合同）。

3. 若存在欺诈行为
   如果阿姨以虚假身份或承诺骗取雇主信任（如伪造健康证、工作经历），并收取费用后逃匿，可能涉嫌诈骗罪（需满足“虚构事实、隐瞒真相”且金额较大）。此时报警后，公安机关会介入调查，若查实将追究刑事责任。
   法律依据：《刑法》第266条（诈骗）。

建议行动步骤：

1. 收集证据：保存合同、付款记录、沟通记录（微信/短信）、现场照片或视频等，证明阿姨未履行义务或存在非法行为。
   
2. 尝试协商：先与阿姨或家政公司沟通，要求退款或补做服务，避免矛盾升级。
   
3. 报警处理：若涉及盗窃、侵占或诈骗，立即携带证据到派出所报案；若仅为违约，可向法院提起民事诉讼（需准备起诉状、证据清单等材料）。
   
4. 投诉渠道：若通过家政公司雇佣，可向当地消费者协会或12345市民热线投诉，要求协调解决。

总结：报警是合法途径，但需根据具体行为性质选择刑事或民事处理方式。建议优先固定证据，再根据损失金额和行为性质决定下一步行动。如有疑问，可进一步向我咨询具体细节。