结论是：在承租人过期支付了三分之二的房租，且剩余部分未支付也联系不上的情况下，您作为出租人是有权解除合同的，但具体操作需遵循法定程序。
一、法律依据
根据《中华人民共和国民法典》的相关规定，承租人应当按照约定的期限支付租金。如果承租人无正当理由未支付或者迟延支付租金，出租人可以要求承租人在合理期限内支付。若承租人逾期仍不支付，出租人有权解除合同。
二、具体操作步骤
催告支付：
- 首先，您应当向承租人发出书面催告，要求其在合理期限内（如7天或15天）支付剩余的房租。催告中应明确指出逾期支付的后果，即您将有权解除合同。
解除合同：
- 如果承租人在催告期限内仍未支付剩余房租，您可以依据《民法典》的规定，单方面解除租赁合同。解除合同应当以书面形式通知承租人，并说明解除的理由和依据。
处理后续事宜：
- 解除合同后，您有权要求承租人腾退房屋，并结清所有费用（如水电费、物业费等）。
- 如果承租人拒绝腾退或结清费用，您可以考虑通过法律途径（如起诉）来维护自己的权益。
三、注意事项
保留证据：
- 在整个过程中，您应当保留好所有与承租人的沟通记录（如短信、邮件、书面催告等），以及租赁合同、租金支付凭证等相关证据。这些证据将在后续的法律纠纷中起到关键作用。
遵循法定程序：
- 解除合同必须遵循法定程序，不能擅自采取暴力或非法手段来驱赶承租人。否则，您可能会面临法律责任。
考虑实际情况：
- 在决定解除合同前，您也可以考虑承租人的实际情况（如是否因特殊原因导致逾期支付）。如果承租人能够提供合理的解释并承诺尽快支付租金，您可以考虑给予一定的宽限期。
四、可能的法律后果
- 如果您未按照法定程序解除合同，或者擅自采取非法手段驱赶承租人，您可能会面临承租人的起诉或行政处罚。
- 如果承租人能够证明您存在过错（如未提供必要的维修服务导致房屋无法正常使用），您可能会被要求承担相应的赔偿责任。
建议您在操作过程中务必谨慎行事，并咨询专业律师（即我本人，薛雯雯律师，专注于公司事务、知识产权、房产纠纷等领域）的意见以确保自己的权益得到充分保障。 如果您有任何疑问或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。