结论：关于您2001年购买村大队院并在原有宅基地上建房是否合法的问题，这主要取决于购买行为及建房行为是否符合当时的法律法规以及地方政策，以下从多个角度进行分析。
一、购买村大队院行为的合法性
土地性质与权属：
- 首先，需要确认村大队院的土地性质。如果该土地属于集体所有，且您作为本集体经济组织成员，购买该土地上的房屋（或院落）用于居住，理论上在符合相关规划和审批程序的前提下是可行的。
- 但若该土地并非宅基地，而是其他用途的土地（如集体建设用地、农用地等），则购买行为可能涉及土地用途的变更，需要依法办理相关手续，否则可能构成违法。
购买程序与审批：
- 购买村大队院的行为应当遵循当时的法律法规和地方政策，包括但不限于签订书面合同、办理土地使用权变更登记等。
- 特别是如果涉及土地用途的变更，必须依法向相关部门申请审批，未经批准擅自改变土地用途是违法的。
二、建房行为的合法性
宅基地使用权：
- 您提到原有宅基地，这意味着您可能已经拥有了一块宅基地的使用权。在宅基地上建房，原则上需要符合宅基地的使用规定，包括建筑面积、建筑高度、建筑风格等。
- 如果您计划在原有宅基地上扩建或新建房屋，且该行为符合当地宅基地使用规划和审批程序，那么建房行为是合法的。
规划与审批：
- 无论是在原有宅基地上还是新购买的土地上建房，都需要依法向相关部门申请规划许可和施工许可。
- 未经批准擅自建房，可能面临被责令停止建设、限期拆除、罚款等法律后果。
三、综合分析与建议
核查历史资料：
- 建议您首先核查2001年购买村大队院时的相关合同、票据以及土地使用权变更登记等资料，确认购买行为的合法性。
- 同时，核查建房时的规划许可和施工许可等文件，确认建房行为的合法性。
咨询当地部门：
- 由于不同地区的土地政策和规划要求可能存在差异，建议您咨询当地土地管理部门或规划部门，了解具体的政策要求和审批程序。
法律风险评估：
- 如果购买行为或建房行为存在违法情形，建议您及时咨询专业律师进行法律风险评估，并根据评估结果采取相应的补救措施。
最后，关于您2001年购买村大队院并在原有宅基地上建房是否合法的问题，需要综合考虑购买行为、建房行为是否符合当时的法律法规和地方政策。如果您对此存在疑问或需要进一步的法律帮助，请直接向我咨询。