解除合同后新增解除依据是否合法，需分情况讨论，具体如下：

1. 若解除行为本身已生效，原则上新增解除依据不影响已生效解除的合法性
   根据《民法典》第五百六十二条、第五百六十三条，合同解除分为约定解除和法定解除。一旦解除通知到达对方或解除条件成就，合同即解除，权利义务终止。此时，即使事后发现新的解除事由（如对方新的违约行为），该事由仅能作为确认原解除行为合法性的辅助证据，或用于主张违约损害赔偿，但无法改变原解除行为的效力。
   举例：甲因乙迟延交货解除合同后，又发现乙此前存在质量瑕疵。此时，质量瑕疵可作为乙违约的证据，用于主张赔偿，但不影响甲原解除行为的合法性。

2. 若解除行为尚未生效，新增解除依据可能影响解除的合法性
   若解除通知已发出但未到达对方，或解除条件尚未成就（如约定解除需双方协商一致），此时发现新的解除事由（如对方新的违约行为），可将其作为补充理由纳入解除通知或协商中，增强解除的合法性。但需注意，新增依据需与原解除事由具有关联性或独立性，避免重复主张。
   举例：甲向乙发出解除通知（因乙迟延交货），但通知尚未送达时，发现乙还存在根本违约（如货物无法使用）。此时，甲可修改通知内容，将根本违约作为新增依据，使解除更合法。

3. 若新增解除依据涉及“事后行为”，需谨慎判断其效力
   若新增依据是解除合同后对方的行为（如解除后对方拒不返还财物），该行为本身不构成合同解除的依据，但可能构成新的侵权或违约行为，可单独主张权利。
   举例：甲解除合同后，乙拒不返还租赁物。甲不能以乙拒不返还为由再次“解除”已解除的合同，但可起诉乙返还财物并赔偿损失。

法律建议：

• 若已解除合同，建议整理所有解除事由（包括新增依据）作为证据，用于后续可能的纠纷（如赔偿诉讼）；
  
• 若尚未解除合同，发现新增事由后，可及时补充解除通知或协商内容，确保解除合法；
  
• 避免以“事后行为”重复主张解除，防止被认定为“滥用解除权”。
  

如有具体案情或合同条款，可进一步向我咨询，我会结合细节分析解除的合法性及风险。