可以报警，但报警后的处理结果需视具体情况而定。以下从不同角度为您详细分析：
一、报警的合法性与合理性
报警的合法性：
- 当您的以租代购车辆因逾期未付款而被开走时，这实际上涉及到了车辆的所有权或使用权争议。根据《中华人民共和国治安管理处罚法》的相关规定，任何侵犯公民财产权的行为，都有可能构成治安违法，因此您有权向公安机关报案。
报警的合理性：
- 报警不仅是为了维护您的合法权益，也是为了通过法律途径解决争议。公安机关在接到报案后，会进行调查，并根据调查结果采取相应的措施，如调解、处罚或移送司法机关处理。
二、报警后可能的结果
调解解决：
- 如果公安机关认为这是一起因合同纠纷引发的争议，且双方都有和解的意愿，那么可能会尝试进行调解。在调解过程中，您可以与对方协商还款计划、车辆归还等事宜，以达成和解协议。
行政处罚：
- 如果对方的行为构成了治安违法，如非法扣押、侵占他人财物等，公安机关可能会对对方进行行政处罚，如罚款、拘留等。但需要注意的是，行政处罚并不直接解决您与对方之间的合同纠纷。
移送司法机关：
- 如果公安机关认为对方的行为涉嫌犯罪，如诈骗、盗窃等，那么可能会将案件移送司法机关处理。此时，您需要配合司法机关的调查，并提供相关证据以支持您的主张。
三、法律建议与后续行动
收集证据：
- 在报警前或报警过程中，您应尽可能收集与案件相关的证据，如合同、付款记录、沟通记录、车辆被开走的证据等。这些证据将有助于您证明自己的主张，并维护自己的合法权益。
咨询专业律师：
- 虽然我已经在这里为您提供了一些法律建议，但面对具体的法律问题，尤其是涉及合同纠纷和财产权争议的问题，咨询专业律师仍然是非常必要的。律师可以根据您的具体情况，为您提供更详细、更专业的法律建议。不过，在此情况下，您可以直接向我咨询，我会根据您的具体情况给出相应的法律意见。
考虑法律途径：
- 如果调解无果或对方拒绝配合，您可能需要考虑通过法律途径解决争议。这包括向法院提起诉讼或申请仲裁等。在选择法律途径时，您应充分考虑成本、时间、效果等因素，并选择最适合自己的方式。