该行为是否合法不能一概而论，需要分情况讨论：
- 若农村集体经济合作社的章程或成员大会决议有明确规定退股及本金返还比例，且规定本身合法合规
- 农村集体经济合作社作为具有独立法人资格的经济组织，其章程是合作社组织和活动的基本准则，对全体成员具有约束力。如果章程中明确规定了非持股成员退股的条件、程序以及本金返还的比例等内容，并且这些规定没有违反法律法规的强制性规定，比如没有违背公平、自愿、等价有偿等基本原则，那么合作社按照章程规定让非合作社持股成员退股并只返还三分之二本金的行为是合法的。
- 成员大会是合作社的权力机构，其决议在符合法定程序和规定的情况下，对全体成员也具有约束力。如果成员大会通过合法程序作出了关于非持股成员退股及本金返还比例的决议，且该决议不违反法律法规和章程规定，那么合作社依据此决议执行也是合法的。
- 若农村集体经济合作社的章程或成员大会决议没有相关规定，或者规定违反法律法规
- 没有规定的情况：在没有章程规定或成员大会决议的情况下，合作社擅自让非持股成员退股并只返还三分之二本金，这种行为缺乏合法依据。非持股成员作为合作社的一员，其合法权益应受到保护，合作社不能随意剥夺其成员资格并减少本金返还。这种情况下，合作社的行为是不合法的，非持股成员可以通过与合作社协商、向农村土地承包仲裁机构申请仲裁或向人民法院提起诉讼等途径来维护自己的合法权益。
- 规定违反法律法规的情况：如果合作社章程或成员大会决议中关于退股及本金返还比例的规定违反了法律法规的强制性规定，例如违反了《中华人民共和国农民专业合作社法》中关于成员权益保护的相关规定，那么这些规定是无效的。合作社依据无效的规定让非持股成员退股并只返还三分之二本金的行为也是不合法的。
法律依据：
- 《中华人民共和国农民专业合作社法》第四条规定，农民专业合作社应当遵循下列原则：（一）成员以农民为主体；（二）以服务成员为宗旨，谋求全体成员的共同利益；（三）入社自愿、退社自由；（四）成员地位平等，实行民主管理；（五）盈余主要按照成员与农民专业合作社的交易量（额）比例返还。该法还对成员的退社、合作社的解散清算等事项作出了相关规定，合作社的行为应符合这些规定。
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