核心结论：针对您描述的情况，若已协商赔偿后对方再次索要赔偿，您可按以下步骤处理：1. 核查赔偿协议效力；2. 确认对方索赔依据；3. 通过法律途径解决争议。以下为具体分析：

1. 核查赔偿协议效力

若您与对方已签订书面赔偿协议，且协议内容明确约定了赔偿范围、金额及“一次性了结”等条款，该协议具有法律效力。根据《民法典》第465条，依法成立的合同受法律保护，双方应按约定履行。此时，您可拒绝对方超出协议范围的索赔要求，并要求对方停止骚扰。

关键点：

• 协议需双方签字确认，且无欺诈、胁迫等情形；
• 若协议中未明确“一次性了结”，对方可能以“未涵盖全部损失”为由再次索赔，此时需结合其他证据综合判断。

2. 确认对方索赔依据

若未签订书面协议，或协议内容模糊，您需要求对方提供再次索赔的合法依据，例如：

• 新产生的费用：如后续治疗费、残疾辅助器具费等，需证明与交通事故直接相关；
• 遗漏的赔偿项目：如误工费、护理费等，需提供医疗证明、收入证明等证据；
• 原赔偿不足：如对方主张原协商金额低于法定标准，需对比当地赔偿标准（如《最高人民法院关于审理人身损害赔偿案件适用法律若干问题的解释》）进行核实。

风险提示：若对方无法提供有效证据，其索赔要求可能不被支持；但若您未保留协商记录或支付凭证，可能面临举证困难。

3. 通过法律途径解决争议

若对方坚持索赔且协商无果，您可采取以下措施：

• 要求对方起诉：告知对方通过法院解决争议，您将积极应诉并提供已赔偿的证据（如转账记录、收条、协议等）；
• 反诉对方骚扰：若对方通过威胁、骚扰等方式索赔，您可报警或向法院申请人身安全保护令；
• 申请调解：通过交警部门、人民调解委员会等第三方机构介入，促成双方达成新协议。

建议：无论采取何种方式，均需保留所有相关证据（如协商记录、支付凭证、医疗资料等），以备后续维权使用。

总结

您需首先核查赔偿协议的效力，若协议有效且明确，可拒绝对方无理要求；若协议无效或模糊，需确认对方索赔依据是否合法。若争议无法协商解决，建议通过法律途径维护权益。如有进一步疑问，可直接向我咨询具体操作细节。