关于无牌两轮电动车载人横穿马路与正常行驶的电动四轮相撞的责任认定问题，我的分析如下：

1. 责任划分的基本原则：

   • 在此类交通事故中，责任划分主要依据事故双方的过错程度及行为对事故发生的作用。公安机关交通管理部门会依法进行责任认定，考虑因素包括但不限于车辆是否合法上路、驾驶行为是否合规、行人是否遵守交通规则等。

2. 无牌两轮电动车载人的责任影响：

   • 无牌两轮电动车本身属于违法上路，这一情节在责任认定时通常会对驾驶人不利。若该电动车还存在载人行为，且载人行为违反了当地关于电动车载人的规定（如超载、未佩戴安全头盔等），则可能进一步加重驾驶人的责任比例。

3. 横穿马路的行为责任：

   • 横穿马路，尤其是未走人行横道或未观察交通情况直接横穿，是严重的交通违规行为。若此行为是导致事故发生的主要原因，那么横穿马路的电动车驾驶人（及乘客，若其有过错）将承担主要或全部责任。

4. 电动四轮车的责任考量：

   • 若电动四轮车是正常行驶，且驾驶人无违规行为（如超速、酒驾等），则其在此事故中的责任可能较小或无责任。但若电动四轮车存在违规行为，如未保持安全车距、未注意观察前方路况等，则可能需承担一定责任。

5. 具体责任划分情况：

   • 电动车全责：若事故完全由无牌两轮电动车载人横穿马路导致，且电动四轮车无违规行为，则电动车驾驶人应承担全部责任。
   • 双方分担责任：若双方均有过错，如电动车无牌载人横穿马路，同时电动四轮车未注意观察前方路况，则可能根据过错严重程度判定一方承担主要责任，另一方承担次要责任。赔偿比例一般主责在70%-90%，次责在10%-30%。若双方过错程度相当，则可能判定双方承担同等责任，各自承担50%的赔偿责任。

6. 特别说明与建议：

   • 无牌无证驾驶电动车本身属于违法行为，不仅可能加重事故责任，还可能面临行政处罚。因此，建议驾驶人严格遵守交通法规，确保车辆合法上路。
   • 若发生事故，双方应及时报警并保护现场，以便公安机关交通管理部门进行责任认定。同时，受害者应了解自身权益及责任划分原则，以便维护自身合法权益。
   • 对于此类事故，建议双方在责任认定后，根据责任比例协商赔偿事宜。若协商不成，可依法向人民法院提起诉讼，由法院根据事实和法律进行裁决。

总结来说，无牌两轮电动车载人横穿马路与正常行驶的电动四轮相撞的责任认定需综合考虑多种因素。在具体案件中，应由公安机关交通管理部门依法进行责任认定，并根据认定结果确定赔偿责任。若您或他人遇到此类问题，可直接向我咨询，我将根据具体情况提供详细的法律建议。