您的表述基本准确，但需要结合具体法律条款和情境来进一步明确和细化。以下是对您问题的详细分析：

1. 私自占有、拒不归还与不当得利的关系：

   • 不当得利定义：根据《中华人民共和国民法典》的相关规定，不当得利是指一方在没有合法依据的情况下获得利益，而另一方因此遭受损失的法律现象。私自占有他人财物并拒不归还，若该财物并非基于合法原因（如赠与、买卖等）而取得，则很可能构成不当得利。
   • 构成要件：不当得利的构成通常包括四个要素：一方获得利益、他方受有损失、获得利益与受有损失之间存在因果关系、以及获得利益没有法律上的原因。私自占有并拒不归还他人财物，若满足这些要素，则构成不当得利。

2. 数额较大时的法律责任：

   • 民事责任：无论数额大小，不当得利人都应承担返还财物的民事责任。若数额较大，不当得利人除了返还财物外，还可能需要支付相应的利息或赔偿损失。
   • 刑事责任：在特定情况下，私自占有他人财物并拒不归还可能构成犯罪。例如，若数额较大且情节严重，可能构成侵占罪。根据《中华人民共和国刑法》的相关规定，侵占罪是指以非法占有为目的，将他人的交给自己保管的财物、遗忘物或者埋藏物非法占为己有，数额较大，拒不交还的行为。侵占罪将面临二年以下有期徒刑、拘役或者罚金；数额巨大或者有其他严重情节的，处二年以上五年以下有期徒刑，并处罚金。

3. 实际应用中的注意事项：

   • 证据收集：在主张不当得利或追究刑事责任时，证据的收集至关重要。这包括证明财物归属、不当得利人的占有行为、以及拒不归还的事实等。
   • 法律程序：若涉及刑事责任，通常需要通过公安机关立案侦查，并由检察机关提起公诉。若仅涉及民事责任，则可以通过民事诉讼程序来维护自己的权益。
   • 数额认定：在判断是否构成“数额较大”时，需要参考相关的司法解释或地方性法规。不同地区和不同情况下，数额较大的标准可能有所不同。

举例说明： 假设甲将一台价值较高的笔记本电脑借给乙使用，但乙在未经甲同意的情况下将电脑私自出售并拒不归还售款给甲。在此情况下，乙的行为就构成了不当得利。若售款数额较大且乙拒不归还，甲不仅可以要求乙返还售款，还可以考虑向公安机关报案追究乙的刑事责任。

总结与建议： 私自占有他人财物并拒不归还确实可能构成不当得利，且在数额较大的情况下可能需要承担法律责任。若您遇到类似情况，建议及时收集证据并咨询专业律师以维护自己的合法权益。如果您有具体的法律问题或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。