在刑事诉讼中，根据《中华人民共和国刑事诉讼法》及相关法律规定，以下六种情形下应当讯问犯罪嫌疑人：
审查批准逮捕阶段对是否符合逮捕条件有疑问时：
- 当犯罪嫌疑人是否满足法定逮捕条件（如有证据证明有犯罪事实，可能判处徒刑以上刑罚，且采取取保候审尚不足以防止社会危险性）存在疑问时，必须讯问犯罪嫌疑人。这是为了进一步核实情况，确保逮捕决定的合法性和准确性。例如，若犯罪嫌疑人声称自己有正当防卫的情形，或者年龄、精神状态等可能影响逮捕决定的，都需要通过讯问来查明。
犯罪嫌疑人要求当面陈述时：
- 若犯罪嫌疑人主动提出向检察人员当面陈述，这是其行使自身权利的体现。检察人员应予以保障并进行讯问，以便全面了解案件情况及犯罪嫌疑人的想法。这有助于检察人员更准确地判断案件事实和犯罪嫌疑人的态度。
侦查活动可能存在重大违法行为时：
- 如存在刑讯逼供、非法取证等影响案件公正处理的重大违法侦查行为时，通过讯问犯罪嫌疑人可及时发现和核实相关违法情况。这是保障犯罪嫌疑人合法权益的重要措施，也是维护司法公正的必要手段。
案情重大、疑难、复杂时：
- 对于这类案件，讯问犯罪嫌疑人有助于检察官全面把握案件细节，准确作出是否批捕的决定。例如，在团伙犯罪中，需要厘清各嫌疑人的角色和责任；在新型犯罪中，需要调查作案手法和证据等。
犯罪嫌疑人系未成年人或特殊群体时：
- 未成年人需特殊保护，讯问有助于了解其成长背景、犯罪动机等，为后续教育、感化、挽救工作提供依据。同时，对于盲、聋、哑人或尚未完全丧失辨认或控制自己行为能力的精神病人等特殊群体，也需要通过讯问来确保其合法权益得到保障。
发现犯罪嫌疑人另有重要罪行时：
- 在刑事侦查过程中，若发现犯罪嫌疑人另有重要罪行，应在发现后5日内进行讯问。这是为了及时查明新犯罪事实，确保案件的全面性和准确性。例如，犯罪嫌疑人原本因盗窃被拘留，但在讯问过程中又供述了抢劫的罪行，这时就需要及时进行讯问以固定证据。
法律要求与保障：
- 讯问过程应严格遵守法律程序，保障犯罪嫌疑人的知情权、申辩权、沉默权等合法权益。例如，讯问前应告知犯罪嫌疑人其享有的诉讼权利，讯问过程中应允许其进行辩解和陈述等。
- 对于可能判处无期徒刑、死刑的案件或其他重大犯罪案件，讯问时应录音录像，确保审讯过程的合法性和公正性。这是为了防止刑讯逼供等非法取证行为的发生，保障犯罪嫌疑人的合法权益。
- 讯问人员应采取合适的方法和策略，确保讯问的有效性和合法性。例如，应避免使用威胁、引诱、欺骗等非法方法进行讯问，而应通过耐心细致的询问和调查来获取证据和事实。
总结与建议：
讯问犯罪嫌疑人在刑事诉讼中具有至关重要的作用。它不仅有助于查清案件事实、收集证据，还是确保诉讼程序合法性与公正性的重要手段。因此，在实际操作中，应严格遵循法律规定，确保讯问过程的合法性与有效性。同时，也应充分保障犯罪嫌疑人的合法权益，如其知情权、申辩权等。如果您或您身边的人遇到相关法律问题，可以直接向我咨询，我会根据您的具体情况提供专业的法律建议和帮助。