针对你提出的问题，我们可以从法律角度进行如下分析：

结论：在将钱款打入妹妹卡中，但借款人（哥哥）不承认，且妹妹也不知情的情况下，理论上可以尝试按不当得利起诉妹妹，但实际操作中需考虑证据充分性及法律关系的复杂性。

分析说明：

1. 不当得利的法律定义：

   • 不当得利是指没有法律根据，使他人受到损失而自己获得了利益。在此情况下，若妹妹确实收到了款项，且没有合法依据（如赠与、还款等），则可能构成不当得利。

2. 证据要求：

   • 要证明不当得利，需提供充分的证据，包括转账记录、聊天记录、证人证言等，以证明款项的转移及妹妹的无因获利。
   • 同时，还需证明哥哥作为借款人否认了借款事实，以及妹妹对收款的不知情。

3. 法律关系的复杂性：

   • 考虑到家庭成员间的特殊关系，法院在处理此类案件时可能会更加谨慎，以避免误伤亲情。
   • 若哥哥与妹妹之间存在其他经济往来或纠纷，可能会进一步增加案件的复杂性。

4. 实际操作的考量：

   • 在起诉前，建议尝试通过协商或调解的方式解决纠纷，以减少诉讼成本和时间。
   • 若决定起诉，需确保证据充分，并咨询专业律师以制定合适的诉讼策略。

5. 其他可能的法律途径：

   • 若能证明哥哥确实借款，但款项打入了妹妹的账户，也可以考虑以哥哥为被告，妹妹为第三人提起诉讼，要求哥哥还款，并请求妹妹协助返还款项。

综上所述，虽然理论上可以尝试按不当得利起诉妹妹，但在实际操作中需综合考虑证据充分性、法律关系的复杂性以及实际操作的可行性。建议你在采取法律行动前，进一步收集证据，并咨询专业律师以获取更具体的法律建议。若你有其他法律问题或需要进一步的帮助，请直接向我咨询。