结论：弟弟私自使用由其保管的姐姐的存款，这一行为是否违法，需根据具体情况来判断，但通常情况下，未经允许擅自使用他人财物可能构成违法行为。
分析说明：
财产所有权与保管权：
- 姐姐作为存款的所有者，享有对该财产的占有、使用、收益和处分的权利。
- 弟弟作为保管人，仅享有按照约定或法律规定保管存款的权利，并不享有使用或处分的权利。
擅自使用的法律性质：
- 如果弟弟未经姐姐明确同意，擅自使用这笔存款，这通常构成对姐姐财产权的侵犯。
- 根据《中华人民共和国民法典》的相关规定，无权占有不动产或者动产的，权利人可以请求返还原物。因此，姐姐有权要求弟弟返还擅自使用的存款。
可能的法律后果：
- 民事责任：弟弟可能需要承担返还存款、赔偿损失等民事责任。如果因弟弟的擅自使用导致姐姐遭受经济损失，弟弟还应承担相应的赔偿责任。
- 刑事责任：在极端情况下，如果弟弟的擅自使用行为构成犯罪（如盗窃罪、侵占罪等），则可能面临刑事处罚。但这种情况通常要求弟弟的行为具有非法占有为目的，且数额较大或情节严重。
特殊情况考虑：
- 如果姐姐曾明确表示或以行为表明允许弟弟使用这笔存款，或者双方之间存在某种约定或习惯使得弟弟有权使用这笔存款，那么弟弟的行为可能不构成违法。
- 另外，如果弟弟使用存款是为了姐姐的利益（如紧急医疗救助等），且事后得到了姐姐的追认或谅解，那么弟弟的行为也可能不被视为违法。
行动建议：
- 姐姐方面：如果姐姐发现弟弟擅自使用了她的存款，应首先与弟弟沟通，了解情况并要求返还。如果弟弟拒绝返还或造成损失，姐姐可以考虑通过法律途径维护自己的权益，如向法院提起民事诉讼。
- 弟弟方面：如果弟弟确实未经允许擅自使用了姐姐的存款，应尽快与姐姐沟通并承认错误，积极返还存款并赔偿损失。如果面临法律诉讼，应积极配合法院的调查和审理工作。
进一步思考：
- 在日常生活中，财产保管关系应明确约定双方的权利和义务，以避免类似的纠纷发生。
- 如果涉及到大额财产或复杂情况，建议双方在签订书面协议时咨询专业律师的意见，以确保协议的合法性和有效性。
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