在调解书中将对方原本未主张的钱款写入，需通过补充协议或重新协商明确条款，并确保双方自愿签署确认。 具体操作需分情况处理，以下是详细说明：

1. 若调解书尚未生效（未签署或未履行）
   此时可主动联系对方或调解员，提出“补充调解事项”的申请。例如，若原调解书仅涉及部分欠款，但双方实际存在其他未结算款项（如利息、违约金等），需在调解书中新增条款，明确：

   • 新增钱款的性质（如“未主张的利息”）、金额及计算方式；
     
   • 支付时间、方式及逾期责任；
     
   • 双方对新增条款的自愿确认（避免后续争议）。
     法律依据：根据《人民调解法》第29条，调解书需经双方签字确认后才生效，补充内容需同样履行签字程序。

2. 若调解书已生效但未履行
   若对方未主张的钱款属于原调解书范围外的合理诉求（如遗漏的赔偿项目），可与对方协商签订《补充调解协议》，作为原调解书的附件。协议中需明确：

   • 新增钱款与原调解书的关联性（如“因原调解时未核算，现补充XX元”）；
     
   • 履行期限与原调解书一致或另行约定；
     
   • 补充协议与原调解书具有同等效力。
     注意：补充协议需经调解组织盖章或双方签字公证，否则可能被认定为普通合同，效力弱于调解书。

3. 若调解书已履行完毕
   此时原调解书已终结，若需主张对方未要的钱款，需通过另行起诉或重新调解解决：

   • 另行起诉：需证明该钱款与原调解事项无关（如新发现的债务），且未超过诉讼时效；
     
   • 重新调解：双方可自愿申请调解组织重新调解，达成新协议后申请司法确认，赋予其强制执行力。
     风险提示：若原调解书已明确“双方无其他争议”，再次主张钱款可能被法院驳回。

操作建议：

• 优先通过书面形式固定协商过程（如微信、邮件），避免口头约定；
  
• 补充条款需明确、无歧义，避免使用“大概”“左右”等模糊表述；
  
• 若涉及大额钱款，建议委托律师起草协议，确保合法有效。
  

如有具体案件细节（如钱款性质、调解书内容等），可进一步向我说明，我会帮你分析操作路径。