在坠楼案件不予立案的情况下，控告人应当收集以下关键证据以支持其主张或进一步寻求法律救济：

1. 现场勘查记录与照片：

   • 证据内容：包括坠楼现场的详细勘查记录、照片或视频资料，这些能够直观展示坠楼发生时的环境、条件以及可能的坠楼路径。
   • 法律意义：有助于还原坠楼过程，分析坠楼原因，为判断是否存在他杀或意外提供基础依据。

2. 目击者证言：

   • 证据内容：寻找并记录目击者的陈述，包括他们看到坠楼发生时的具体情况、坠楼者的行为状态、是否有可疑人员出现等。
   • 法律意义：目击者证言是证明坠楼事件经过的重要直接证据，有助于揭示案件真相。

3. 医疗记录与尸检报告：

   • 证据内容：如果坠楼者已死亡，应获取其医疗记录（如急救记录、住院记录等）和尸检报告，以了解坠楼者的伤情、死亡原因及是否有外伤等异常情况。
   • 法律意义：医疗记录和尸检报告是判断坠楼性质（如自杀、他杀或意外）的关键证据，对于确定案件性质至关重要。

4. 监控录像：

   • 证据内容：如果坠楼现场或周边有监控摄像头，应尽快获取并保存相关监控录像，特别是坠楼发生前后的时间段。
   • 法律意义：监控录像能够直接记录坠楼发生时的情景，为判断案件性质提供有力证据。

5. 坠楼者生前行为与心理状态证据：

   • 证据内容：收集坠楼者生前的日记、信件、社交媒体动态、与亲友的聊天记录等，以了解其心理状态、生活状况及是否有自杀倾向等。
   • 法律意义：这些证据有助于分析坠楼者的动机和心理状态，为判断坠楼性质提供辅助依据。

6. 其他相关证据：

   • 证据内容：根据案件具体情况，还可能包括坠楼者与他人的矛盾纠纷记录、经济状况证明、精神状况鉴定报告等。
   • 法律意义：这些证据可能间接影响对坠楼性质的判断，如经济纠纷可能导致他杀动机，精神状况异常可能导致自杀倾向等。

法律建议：

• 在收集证据的过程中，控告人应确保所有证据的合法性和真实性，避免使用非法手段获取证据。
• 如果控告人对证据收集有困难或不确定如何操作，可以寻求专业律师的帮助，以确保证据的有效性和合法性。
• 在收集到足够证据后，控告人可以向公安机关提出复议申请或向检察机关提出立案监督申请，要求重新审查案件并决定是否立案。

可能法律后果：

• 如果控告人能够提供充分、确凿的证据证明坠楼案件存在他杀或意外等应立案的情形，公安机关或检察机关可能会重新审查案件并决定立案。
• 如果控告人无法提供足够证据或证据不足以支持其主张，案件可能仍维持不予立案的决定。此时，控告人可以考虑通过民事诉讼等方式寻求其他法律救济途径。