核心结论：针对债务纠纷法院调解后已还三分之二，剩余三分之一未约定还款时间的情况，您可以通过以下方式处理：

1. 与对方协商补充约定
   根据《民法典》第五百一十条，合同生效后当事人对履行期限未约定或约定不明的，可协议补充。建议您主动联系债务人，通过书面（如微信、邮件）或录音方式明确剩余款项的还款时间、方式及违约责任（如逾期利息）。若双方达成一致，可签订补充协议，避免后续争议。

2. 依据法律规定主张权利
   若协商未果，您可依据《民法典》第五百一十一条第四项，以“债务人可以随时履行，债权人也可以随时请求履行”为由，向债务人发出书面催告函（建议通过EMS邮寄并留存凭证），要求其在合理期限内（如15-30日）还款。若债务人仍不履行，您可凭调解书、催告记录等证据向法院申请强制执行剩余款项。

3. 注意诉讼时效问题
   根据《民法典》第一百八十八条，诉讼时效为3年，自权利人知道或应当知道权利受损之日起计算。在调解后未约定还款时间的情况下，诉讼时效从您首次催告债务人还款的次日起算。建议您定期催告并留存证据（如催告函、聊天记录），以中断诉讼时效。

操作建议：

• 优先通过协商解决，降低时间成本；
  
• 若协商无果，及时委托律师起草催告函或申请强制执行；
  
• 保留调解书、还款记录、催告凭证等关键证据，确保主张权利时有据可依。
  

如有进一步疑问或需要协助处理具体流程，可直接向我咨询。