结论：在未解除劳动合同的情况下，劳动者是否可以离职，取决于具体情况。一般来说，劳动者可以按照法律规定提前通知用人单位后离职；若用人单位存在严重违法行为，劳动者则有权立即离职。以下是对不同情况的详细分析：
一、一般情况（双方已形成事实劳动关系）
分析：
- 即使未签订书面劳动合同，但自用工之日起，用人单位与劳动者之间即建立了事实劳动关系。在此情况下，劳动者想要离职，需遵循《中华人民共和国劳动合同法》的相关规定。
具体做法：
- 试用期内：劳动者应提前三日通知用人单位，可以是书面或口头形式，之后方可离职。
- 已过试用期：劳动者应提前三十日以书面形式通知用人单位，三十日后可离职。
法律依据：
- 《中华人民共和国劳动合同法》第三十七条：劳动者提前三十日以书面形式通知用人单位，可以解除劳动合同。劳动者在试用期内提前三日通知用人单位，可以解除劳动合同。
二、特殊情况（用人单位存在严重违法行为）
分析：
- 若用人单位存在严重违反法律法规的行为，劳动者有权立即解除劳动合同，无需事先告知用人单位。
具体情形：
- 未提供劳动保护或劳动条件：如用人单位未为在有害环境中工作的劳动者提供必要防护。
- 未及时足额支付劳动报酬：包括无故拖欠工资或支付的工资低于最低工资标准等。
- 未依法缴纳社会保险费：未按国家规定为劳动者缴纳养老保险、医疗保险等社会保险费用。
- 规章制度违法损害劳动者权益：如规定过长的工作时间且无加班工资等。
- 欺诈、胁迫或乘人之危订立劳动合同：如招聘时承诺高薪但实际工作条件与承诺严重不符。
操作建议：
- 收集证据：劳动者应尽可能收集能证明用人单位过错的证据，如工资条、工作邮件、考勤记录、工作证等。
- 发出通知（部分情形需要）：对于非紧急情况下的过错，劳动者应向用人单位发出解除劳动合同的通知，说明解除原因。
- 办理离职与维权：完成工作交接后，办理离职手续。同时，根据法律规定要求经济补偿等权益，若遭拒绝，可通过劳动仲裁或诉讼途径维权。
法律依据：
- 《中华人民共和国劳动合同法》第三十八条：用人单位有下列情形之一的，劳动者可以解除劳动合同：（一）未按照劳动合同约定提供劳动保护或者劳动条件的；（二）未及时足额支付劳动报酬的；（三）未依法为劳动者缴纳社会保险费的；（四）用人单位的规章制度违反法律、法规的规定，损害劳动者权益的；（五）因本法第二十六条第一款规定的情形致使劳动合同无效的；（六）法律、行政法规规定劳动者可以解除劳动合同的其他情形。用人单位以暴力、威胁或者非法限制人身自由的手段强迫劳动者劳动的，或者用人单位违章指挥、强令冒险作业危及劳动者人身安全的，劳动者可以立即解除劳动合同，不需事先告知用人单位。
三、注意事项
- 书面形式的重要性：无论是协商解除还是预告解除，都必须以书面形式进行，口头通知无效。这有助于保留证据，避免后续纠纷。
- 保留证据：在整个离职过程中，劳动者应妥善保留所有相关证据，以防后续可能出现的纠纷。
- 查看劳动合同：具体离职条款可能因劳动合同的不同而有所差异，劳动者在离职前应仔细查阅自己的劳动合同。
作为专注于合同纠纷领域的律师，我建议你根据自身情况选择合适的离职方式，并遵循法律程序以维护自身权益。如果你在离职过程中遇到任何问题或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。