支付机构通过网上无卡支付交易进行大额转账是否违法犯罪，不能一概而论，需结合具体情况判断。以下从不同角度进行分析：

1. 合法合规情形：

   • 符合监管规定：若支付机构已获得相关金融监管部门的批准，且其业务范围包括网上无卡支付交易及大额转账服务，同时该机构在操作过程中严格遵守了反洗钱、反恐怖融资等金融监管规定，如对客户身份进行充分识别、对交易进行监控和报告等，那么其进行大额转账的行为是合法合规的，不构成违法犯罪。
   • 客户授权与合同约定：若支付机构在提供服务前已获得客户的明确授权，且双方签订的合同中明确约定了支付机构可以代为进行大额转账操作，那么支付机构在合同约定的范围内进行大额转账也是合法的。

2. 违法犯罪情形：

   • 未经批准擅自经营：若支付机构未获得相关金融监管部门的批准，擅自开展网上无卡支付交易及大额转账服务，可能构成非法经营罪。根据《中华人民共和国刑法》的相关规定，未经国家有关主管部门批准非法经营证券、期货、保险业务的，或者非法从事资金支付结算业务的，扰乱市场秩序，情节严重的，处五年以下有期徒刑或者拘役，并处或者单处违法所得一倍以上五倍以下罚金；情节特别严重的，处五年以上有期徒刑，并处违法所得一倍以上五倍以下罚金或者没收财产。
   • 洗钱或恐怖融资：若支付机构明知客户利用其服务进行洗钱或恐怖融资活动，仍为其提供支付结算服务，可能构成洗钱罪或帮助恐怖活动罪。根据《中华人民共和国刑法》的相关规定，为掩饰、隐瞒毒品犯罪、黑社会性质的组织犯罪、恐怖活动犯罪、走私犯罪、贪污贿赂犯罪、破坏金融管理秩序犯罪、金融诈骗犯罪的所得及其产生的收益的来源和性质，有提供资金账户、协助将财产转换为现金或者金融票据、通过转账或者其他结算方式协助资金转移等行为的，构成洗钱罪；若为恐怖活动组织、实施恐怖活动的个人、恐怖活动培训提供资金、物资、劳务、技术、场所等支持、协助、便利的，构成帮助恐怖活动罪。
   • 侵犯客户权益：若支付机构在未经客户授权或违反合同约定的情况下，擅自进行大额转账操作，可能构成侵犯公民个人信息罪（若涉及非法获取、出售或提供客户信息）或盗窃罪（若直接非法占有客户资金），具体取决于转账行为的性质和后果。

法律建议：

• 对于支付机构而言，应严格遵守相关金融监管规定，确保业务合规性；加强内部风险管理和监控机制，及时发现和报告可疑交易；在提供服务前应获得客户的明确授权，并签订书面合同明确双方权利义务。
• 对于客户而言，应选择合法合规的支付机构进行交易；在授权支付机构进行大额转账前应仔细阅读合同条款并确认授权范围；如发现支付机构存在违法违规行为或自身权益受到侵害时，应及时向相关监管部门举报或寻求法律帮助。

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