结论：退侦两次后，公安机关要求再次提供原始材料，并不必然违法，但需结合具体情况判断其合法性与合理性。以下从法律程序、证据规则及实务操作三个角度展开分析。

一、法律程序角度：退侦与补充证据的合法性

根据《刑事诉讼法》第175条，人民检察院审查案件时，若认为证据不足或存在矛盾，可退回公安机关补充侦查，补充侦查以两次为限。退侦后，公安机关需重新收集、固定证据，以完善指控体系。
关键点：

1. 退侦的合法性：两次退侦是法定程序，公安机关需在退侦期间内完成补充侦查工作，包括重新调取证据、询问证人等。
   
2. 原始材料的必要性：若之前提供的证据存在形式瑕疵（如复印件未盖章、证人证言未签字）或内容矛盾，公安机关有权要求提供原始材料以核实真实性。这是《刑事诉讼法》第52条“证据必须经过查证属实”的必然要求。
   

结论：若公安机关因证据瑕疵或新发现的线索要求提供原始材料，属于合法履职，不构成违法。

二、证据规则角度：原始材料的证据效力

根据《刑事诉讼法》及相关司法解释，原始证据的证明力通常优于传来证据（如复印件、转述）。例如：

• 书证：需提供原件，若无法提供，需说明理由并经核对无误的复印件方可使用（《刑事诉讼法解释》第86条）。
  
• 物证：需展示原物，若原物不便搬运，可拍摄照片或制作模型，但需附原物存放地点说明（《刑事诉讼法解释》第87条）。
  

实务场景：
若之前提供的证据为复印件或电子数据，且未附原件核对记录，公安机关在退侦后要求补充原始材料，属于对证据合法性的审查，符合证据规则。

结论：从证据效力角度，公安机关要求提供原始材料具有合理性，不违法。

三、实务操作角度：可能存在的程序瑕疵

尽管公安机关有权要求补充原始材料，但需注意以下程序要求，否则可能构成程序违法：

1. 补证通知的合法性：公安机关应通过书面形式（如《调取证据通知书》）要求提供材料，并注明理由、期限及法律后果。若未履行书面手续，可能违反《公安机关办理刑事案件程序规定》第61条。
   
2. 补证范围的合理性：要求补充的材料需与案件事实直接相关。若公安机关要求提供与案件无关的原始材料（如嫌疑人无关的财务记录），可能涉嫌滥用职权。
   
3. 补证期限的合规性：退侦后补充证据的期限应计入办案期限。若公安机关超期要求补证，可能违反《刑事诉讼法》第160条关于办案期限的规定。
   

结论：若公安机关未履行法定程序（如未书面通知、超期补证或要求无关材料），则可能构成程序违法，当事人可向检察机关提出申诉。

法律建议

1. 核实补证通知的合法性：要求公安机关出具书面补证通知，明确补证理由、范围及期限。
   
2. 区分“必要”与“非必要”材料：若认为要求提供的材料与案件无关，可拒绝提供并说明理由，或要求公安机关出具法律依据。
   
3. 及时维权：若发现公安机关存在程序违法（如超期补证、暴力取证），可向同级或上级检察机关投诉，或通过律师申请排除非法证据。
   

总结：退侦两次后要求补充原始材料，本身不违法，但需符合法律程序和证据规则。若公安机关存在程序瑕疵，当事人可通过合法途径维权。如有具体案件细节，可进一步向我咨询。