当你的手机丢失后被他人捡走且拒绝归还时，你可以采取以下措施来维护自己的合法权益：
尝试沟通与协商：
- 直接沟通：首先，你可以尝试直接与捡到手机的人进行沟通，礼貌地说明手机对你的重要性，并请求对方归还。例如：“您好，我得知您捡到了我的手机，这部手机里存有很多重要的资料和联系人，对我非常重要，希望您能理解并归还，非常感谢。”
- 第三方调解：如果直接沟通无果，你可以寻求居委会、村委会或工作单位等第三方的帮助，利用它们的公信力和调解经验，协助你与拾得者进行有效沟通和协商。
报警处理：
- 若沟通协商均未能解决问题，你可以向当地公安机关报案。虽然此类案件通常不属于刑事案件，但警方会依据相关证据协助查找拾得者，并进行劝导或提供其他帮助。在报案时，提供手机的详细信息（如品牌、型号、颜色、IMEI号等）以及丢失的时间和地点，有助于警方更快地找到拾得者。
法律途径维权：
- 民事诉讼：若经过警方处理仍无法取回手机，你可以向人民法院提起民事诉讼，要求拾得者归还手机并赔偿损失。在诉讼过程中，你需要提供充分证据证明手机的归属以及拾得者捡到且拒不归还的事实。例如，你可以提供手机的购买发票、保修卡、手机内的照片或视频等作为证据。
- 刑事诉讼（如适用）：若手机价值较大（一般认为5000元以上），且拾得者拒不归还，其行为可能构成侵占罪。此时，你可以向警方提出刑事控告，由警方立案侦查，并依法追究拾得者的刑事责任。根据《中华人民共和国刑法》第二百七十条的规定，将他人的遗忘物非法占为己有，数额较大且拒不交出的，处二年以下有期徒刑、拘役或者罚金；数额巨大或者有其他严重情节的，，处二年以上五年以下有期徒刑，并处罚金。
辅助措施：
- 保护个人信息：在手机丢失后，立即远程锁定手机、更改相关密码等，以防止个人信息泄露。这可以通过手机厂商提供的云服务或第三方安全软件来实现。
- 联系失物招领部门：向当地的失物招领部门询问是否有人捡到并上交手机。有时候，拾得者可能会将手机交给失物招领部门等待失主认领。
- 发布失物招领信息：在社交媒体或相关平台上发布失物招领信息，扩大寻找范围，增加找回手机的可能性。在发布信息时，提供手机的详细信息以及你的联系方式，以便拾得者能够联系到你。
在采取上述措施时，你需要注意以下几点：
- 保持冷静和理智：在处理此类问题时，保持冷静和理智至关重要。不要因为情绪激动而做出过激的行为或言论，以免加剧矛盾或影响后续的法律程序。
- 保留证据：在沟通过程中、报警时以及提起诉讼时，都需要提供充分的证据来支持你的主张。因此，务必妥善保留所有与手机丢失和拾得者相关的证据。
- 寻求专业帮助：如果你对法律程序不熟悉或感到困惑，可以寻求专业律师的帮助。作为专业律师，我可以为你提供详细的法律咨询和诉讼代理服务，帮助你更好地维护自己的合法权益。
最后，我建议你加强个人财物的保管意识，避免类似情况的发生。例如，在外出时尽量将手机放在安全的口袋或包包内，不要随意放置在公共场所的桌子上或椅子上等容易丢失的地方。