面对您丈夫的大哥借钱一直不还的情况，这确实是一个既涉及家庭关系又涉及法律权益的敏感问题。为了既维护家庭和谐，又保障您的合法权益，我建议您按照以下步骤来处理：
一、优先尝试协商沟通
直接对话：
- 首先，找一个合适的时机，与您丈夫的大哥进行心平气和的面对面交流。
- 明确提醒他借款的事实、金额以及原本约定的还款期限。
- 询问他未能按时还款的具体原因，是否存在经济困难或其他特殊情况。
- 尝试通过共同协商，达成一个新的还款计划或解决方案，比如分期还款或延长还款期限。
第三方调解：
- 如果直接沟通没有取得预期效果，可以考虑寻求与双方关系都良好的共同亲友作为中间人进行调解。
- 第三方调解可能有助于缓解紧张气氛，促进问题的和平解决。
二、确保证据充分
在协商和调解的过程中，务必注意收集和保留关键证据，以证明借贷关系的存在和具体细节：
- 书面借条：如果之前有签订书面借条，请确保妥善保管。借条应包含借款金额、时间、还款期限及利息等详细信息。
- 转账凭证：如果是通过银行转账或电子支付平台（如微信、支付宝）进行的借款，请保留好转账记录或交易截图。
- 聊天记录：双方关于借款和还款的通讯记录，如短信、微信聊天记录等，也可以作为辅助证据。
- 视听资料：如果可能的话，录音或录像记录下与大哥的对话，特别是关于借款和还款的部分，也能在一定程度上证明借贷关系。
三、依法追讨债务
如果协商和调解均未能解决问题，您可以考虑通过法律途径来维护自己的合法权益：
申请支付令：
- 根据《民事诉讼法》的规定，如果债权人与债务人之间无其他债务纠纷，且支付令能够送达债务人，您可以向有管辖权的基层人民法院申请支付令。
- 如果大哥在规定期限内未提出异议且未履行支付令，您可以申请强制执行。
提起民事诉讼：
- 如果支付令申请不被受理或大哥提出异议，您应向法院提起民事诉讼。
- 确定正确的管辖法院（一般为被告住所地或经常居住地法院），提交详尽的起诉状，并按法院通知参加庭审。
- 在庭审中，您需要陈述事实、提供证据并进行辩论，以证明借贷关系的存在和大哥的还款义务。
关注可执行财产：
- 在起诉前或诉讼过程中，应留意大哥的财产状况，如银行账户、房产、车辆等。
- 一旦获得有利判决，您可以及时申请强制执行，法院有权采取多种措施（如查询、冻结银行账户，查封、扣押、拍卖财产等）来实现您的债权。
四、注意事项与建议
- 保持冷静与理性：在整个处理过程中，保持冷静和理性至关重要。避免情绪化的言行，以免加剧矛盾。
- 尊重家庭关系：尽管需要维护自己的合法权益，但也要尽量尊重家庭关系，避免因为金钱问题而破坏家庭和谐。
- 及时行使权利：注意诉讼时效的问题，一般诉讼时效为三年，从约定还款期限届满之日起计算。如果期间有中断、中止情形的，诉讼时效可重新计算。因此，要及时行使自己的权利，避免因为超过诉讼时效而丧失胜诉权。
希望以上建议能够对您有所帮助。在处理这类问题时，既要坚定维护自己的合法权益，又要尽量保持家庭关系的和谐与稳定。