要取消邮政银行的快捷支付签约关系，你可以按照以下步骤操作：
通过手机银行APP取消：
- 打开邮政银行的手机银行APP。
- 登录你的账户，通常需要使用你的账号和密码，或者通过指纹识别、面部识别等方式登录。
- 在APP的主界面或“我的”页面中，找到“支付管理”或“快捷支付”等相关选项。
- 进入“快捷支付”页面后，你会看到你已经签约的快捷支付列表。
- 找到你想要取消的快捷支付签约关系，点击“取消签约”或“解绑”等按钮。
- 根据APP的提示，完成取消签约的操作，可能需要确认你的身份或输入验证码等。
通过网上银行取消：
- 登录邮政银行的网上银行，通常需要在浏览器中输入银行的网址，并使用你的账号和密码登录。
- 在网上银行的主界面或“支付结算”等菜单中，找到“快捷支付管理”或类似选项。
- 进入快捷支付管理页面后，查找并选中你想要取消的快捷支付签约关系。
- 点击“取消签约”或“解除绑定”等按钮，并根据网页的提示完成取消操作。
前往银行柜台取消：
- 如果你不方便使用手机银行或网上银行，也可以前往邮政银行的柜台办理取消快捷支付签约关系的手续。
- 携带你的有效身份证件和银行卡，到银行柜台向工作人员说明你的需求。
- 工作人员会要求你填写相关表格或提供必要的信息，以完成取消签约的操作。
请注意，在取消快捷支付签约关系之前，确保你已经清楚了解该操作可能带来的影响，比如无法再通过该快捷方式完成支付等。如果你有任何疑问或需要进一步的帮助，可以直接向我咨询。