若已签署谅解书后发现对方存在新的违约或违法行为，可采取以下措施处理：

1. 审查谅解书条款

   • 需首先核查谅解书中是否明确约定了双方的权利义务、违约责任及争议解决方式。例如，若谅解书约定“对方需在X日内履行赔偿义务，否则谅解书自动失效”，则对方未履行时，你可主张谅解书失效并恢复追究原法律责任的权利。
     
   • 若谅解书未约定违约后果，但对方存在欺诈、胁迫等情形（如签署时隐瞒关键事实），可依据《民法典》第148-151条主张撤销谅解书，恢复原法律关系。
     

2. 固定新证据并评估法律后果

   • 收集对方违约或违法的证据（如聊天记录、转账记录、监控录像等），证明其未履行谅解书约定或存在新的过错。
     
   • 根据具体案情评估法律后果：
     
     • 刑事案件：若谅解书涉及刑事和解（如故意伤害案中被害人出具谅解书），对方再次犯罪或未履行赔偿义务的，不影响案件已达成的和解协议效力，但你可向司法机关反映情况，要求继续追究其刑事责任或调整量刑建议。
       
     • 民事案件：若谅解书涉及民事赔偿（如交通事故赔偿谅解书），对方未履行的，你可直接依据原侵权事实向法院起诉，要求赔偿损失，并可主张对方构成违约，要求承担违约责任（如支付违约金）。
       

3. 选择救济途径

   • 协商解决：可先与对方沟通，要求其履行谅解书约定或赔偿损失，并留存沟通记录（如书面函件、录音等）。
     
   • 诉讼/仲裁：若协商无果，可根据谅解书约定或法律规定，向法院起诉或申请仲裁，要求对方承担违约责任或赔偿损失。
     
   • 向公安机关报案：若对方存在诈骗、伪造证据等违法行为，可向公安机关报案，追究其刑事责任。
     

提示：谅解书的效力及后续处理需结合具体案情和证据综合判断，建议根据实际情况选择合适的救济途径，并注意在法律规定的时效内主张权利（如民事诉讼时效为3年）。如有疑问，可直接向我咨询具体操作方案。