结论：犯罪嫌疑人家属向受害人转款但未达成谅解，是否应当返还需分情况讨论。

1. 若转款性质为赔偿款且未明确约定为谅解金：

   • 在此情况下，若转款行为本身未附带“以达成谅解为条件”的明确约定，则该款项通常被视为赔偿款的一部分。根据《中华人民共和国民法典》中关于不当得利的规定，若受害人接受款项后未提出异议，且转款行为不违反法律强制性规定或公序良俗，则无需返还。但需注意，若后续双方就赔偿数额或谅解事宜产生争议，该款项可能作为赔偿协商的参考依据。

2. 若转款明确约定为“以达成谅解为条件”的谅解金：

   • 若转款时双方明确约定，该款项系为促成受害人出具谅解书而支付，且谅解书最终未达成，则转款方（犯罪嫌疑人家属）有权要求受害人返还。此情形下，谅解金的支付与谅解书的出具构成条件关系，条件未成就时，转款方有权基于不当得利或合同撤销权（若存在欺诈、胁迫等情形）主张返还。

3. 若转款涉及刑事附带民事诉讼或调解程序：

   • 在刑事案件处理过程中，若转款行为发生在刑事附带民事诉讼调解阶段，且调解协议未达成或未被法院确认，则转款方可根据调解协议的具体内容及履行情况，主张返还或抵扣后续赔偿。若调解协议已明确款项性质及返还条件，则应按协议执行。

4. 实务建议：

   • 对于犯罪嫌疑人家属而言，建议在转款前与受害人明确款项性质、目的及返还条件，并保留相关证据（如转账记录、书面协议等）。
   • 对于受害人而言，若接受转款后未达成谅解，应谨慎处理款项，避免因不当得利引发法律纠纷。
   • 双方均可通过律师协助，就赔偿事宜进行协商或提起民事诉讼，以明确权利义务关系。

总结：犯罪嫌疑人家属向受害人转款但未达成谅解时，是否应当返还取决于转款的性质、目的及双方约定。建议双方在处理此类事宜时，务必明确条款、保留证据，并在必要时寻求专业法律帮助。如有进一步疑问，可直接向我咨询。