当您使用支付宝充错话费，且对方不愿意退还时，您可以按照以下步骤处理：

一、尝试友好协商

首先，您应尝试与对方进行沟通，心平气和地说明情况，并请求对方退还话费。在沟通过程中，建议您保持礼貌和耐心，尽量理解对方的立场，同时也明确表达您的诉求。如果对方同意退还，那么问题就可以得到友好解决。

二、联系支付宝客服

如果协商无果，您可以立即联系支付宝客服，向他们说明情况并申请退款或投诉对方账户。支付宝客服会根据您的情况进行核实，并尽力协助您解决问题。如果支付宝客服能够直接为您退款或协调对方退款，那么问题也可以得到快速解决。

三、寻求运营商帮助

如果支付宝客服无法直接为您解决问题，您可以尝试联系运营商客服，说明充错话费的情况，并提供详细的充值记录和对方账户信息。运营商客服会尽力协助您与对方展开沟通，或者采取话费转移等措施来间接解决问题。

四、准备法律诉讼

如果上述方式都无法解决问题，那么您需要考虑通过法律途径来维护自己的权益。在此之前，您需要收集好所有相关证据，包括充值记录、聊天记录、对方账户信息等。然后，您可以向法院提起诉讼，要求对方返还不当得利。在诉讼过程中，请务必保持冷静和理性，遵循法律程序，并积极配合法院的调查和审理工作。

需要注意的是，根据《民法典》的相关规定，向人民法院请求保护民事权利的诉讼时效期间为三年。因此，如果您决定通过法律途径解决问题，请务必在诉讼时效期间内提起诉讼。

总之，当您遇到支付宝充错话费且对方不愿意退还的情况时，应先尝试友好协商和联系支付宝、运营商客服解决问题。如果都无法解决，再考虑通过法律途径来维护自己的权益。