面对对方在交通事故中负主要责任却不愿配合理赔的情况，你可以通过以下几种方式来维护自己的合法权益：
收集并固定证据：
- 首先，确保你手头有充分的证据来证明对方在事故中的责任。这包括但不限于交通事故认定书、现场照片、视频、证人证言等。这些证据将在后续的法律程序中起到关键作用，帮助你证明对方的过错和应承担的责任。
与对方再次沟通并尝试协商：
- 在采取法律手段之前，可以尝试与对方进行再次沟通，明确告知其应承担的责任和理赔义务。有时候，对方可能只是由于误解或疏忽而未能及时配合，通过沟通可以解决问题。
- 如果沟通无果，你可以提出书面理赔要求，并设定一个合理的期限让对方回复。这样，在后续的法律程序中，你可以证明你已经尽到了合理的努力来尝试解决问题。
向保险公司报案并申请理赔：
- 如果你购买了车辆保险，并且事故在保险范围内，你可以向保险公司报案并申请理赔。保险公司会根据保险合同和事故情况来评估理赔金额，并可能直接与对方或其保险公司进行交涉。
- 即使对方不愿配合，保险公司也有义务根据保险合同进行理赔。如果保险公司拒绝理赔或理赔金额不合理，你可以考虑通过法律途径来维护自己的权益。
寻求法律援助或提起诉讼：
- 如果对方仍然拒绝配合理赔，你可以考虑寻求法律援助或向法院提起诉讼。在诉讼过程中，你需要提交之前收集的证据来证明对方的责任和你的损失。
- 法院将根据事实和法律规定来判决对方应承担的赔偿责任。如果对方不履行判决，你还可以申请强制执行，通过法律手段来强制对方履行理赔义务。
注意诉讼时效：
- 在提起诉讼时，一定要注意诉讼时效的问题。根据《中华人民共和国民法典》的相关规定，向人民法院请求保护民事权利的诉讼时效期间为三年。因此，你需要在事故发生后三年内提起诉讼，否则可能会丧失胜诉权。
在处理此类纠纷时，建议你保持冷静和理性，不要采取过激或违法的行为来解决问题。同时，你也可以考虑咨询专业的交通事故律师来获取更具体的法律建议和帮助。如果你有任何疑问或需要进一步的法律咨询，请随时向我提问，我会尽我所能为你提供帮助。