结论：针对您描述的情况，若对方在您已赔偿且警察签字确认后，仍继续向您索要钱财并进行骚扰，您可以通过法律途径来维护自己的合法权益。以下是从不同角度为您提供的详细分析和建议：
一、法律背景与依据
赔偿协议的效力：
- 若您与对方在警察的见证下签订了赔偿协议，并且该协议已经得到履行（即您已经支付了约定的赔偿金额），那么该协议在法律上通常是具有约束力的。对方在协议履行后再次索要钱财，可能构成违约或不当得利。
骚扰行为的法律定性：
- 对方持续骚扰您的行为，可能违反了《中华人民共和国治安管理处罚法》的相关规定，如“多次发送淫秽、侮辱、恐吓或者其他信息，干扰他人正常生活的”等情形，可处五日以下拘留或者五百元以下罚款；情节较重的，处五日以上十日以下拘留，可以并处五百元以下罚款。
二、应对策略与建议
保留证据：
- 首先，您需要保留所有与赔偿协议相关的证据，包括协议文本、支付凭证、警察的签字确认等。
- 同时，记录对方骚扰您的具体时间、方式、内容等，尽可能收集对方骚扰的证据，如短信、电话录音、视频等。
与对方沟通：
- 在保留好证据的前提下，您可以尝试与对方进行沟通，明确告知对方您已经按照协议履行了赔偿义务，要求对方停止骚扰行为。
- 沟通时，建议保持冷静和理性，避免与对方发生冲突。
报警处理：
- 如果对方拒绝停止骚扰行为，您可以向当地公安机关报案，提供您所保留的证据，要求公安机关依法处理。
- 公安机关会根据具体情况，对对方进行警告、罚款或拘留等处罚。
提起民事诉讼：
- 如果对方的骚扰行为给您造成了严重的精神损害或经济损失，您还可以考虑向法院提起民事诉讼，要求对方承担侵权责任，包括赔偿损失、赔礼道歉等。
- 在提起诉讼前，建议您咨询专业律师，了解具体的诉讼流程和可能面临的法律风险。
三、注意事项
避免私下解决：
- 在处理此类纠纷时，建议您避免与对方私下解决，以免因处理不当而引发更多的法律问题。
及时寻求法律帮助：
- 如果您对法律程序不熟悉或感到困惑，可以及时向我咨询，我会根据您的具体情况提供专业的法律建议和帮助。
最后，面对对方的持续骚扰和不当索要钱财的行为，您有权通过法律途径来维护自己的合法权益。请保持冷静和理性，按照上述建议逐步处理，相信问题能够得到妥善解决。如果您在处理过程中遇到任何疑问或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。