如果发现对方将大量现金转走，首先应立即采取措施固定证据，并尽快通过法律途径追回资金，具体操作需根据转账性质、双方关系及资金来源等情形综合判断。以下是详细分析：

一、立即固定证据，明确资金流向

1. 收集转账记录
   通过银行流水、支付平台交易记录（如微信、支付宝转账记录）等，明确转账时间、金额、对方账户信息。若通过现金交付，需寻找证人、录音录像等证据证明资金转移事实。

2. 保留沟通记录
   保存与对方关于转账的聊天记录、邮件、短信等，证明对方承认转账行为或资金用途（如借款、投资等）。

3. 调查资金用途
   若怀疑对方将资金用于非法目的（如赌博、洗钱），可向公安机关报案，由警方介入调查资金流向。

二、根据转账性质选择法律途径

情况1：若转账属于借款或未履行合同义务

1. 协商解决
   与对方沟通，要求返还资金，并保留书面协商记录（如微信聊天记录、邮件等）。

2. 提起民事诉讼

   • 案由：以“民间借贷纠纷”或“合同纠纷”为由起诉，要求对方返还资金并支付利息（如有约定）。
     
   • 证据：转账记录、借条、合同、沟通记录等。
     
   • 注意：若超过诉讼时效（一般为3年），可能丧失胜诉权，需尽快起诉。

情况2：若转账属于夫妻共同财产被擅自转移

1. 婚姻关系存续期间

   • 若对方未经同意转移夫妻共同财产，可依据《民法典》第1062条，要求分割共同财产或主张对方少分、不分。
     
   • 证据：婚姻证明、财产证明、转账记录等。

2. 离婚时或离婚后

   • 若在离婚过程中发现对方转移财产，可向法院申请财产保全，并在离婚诉讼中主张对方少分财产。
     
   • 若已离婚，可另行提起“离婚后财产纠纷”诉讼，要求重新分割财产。

情况3：若转账涉及诈骗或刑事犯罪

1. 立即报警

   • 若对方以非法占有为目的，通过虚构事实或隐瞒真相骗取资金，可能构成诈骗罪。
     
   • 证据：转账记录、对方身份信息、沟通记录等。
     
   • 注意：刑事案件由公安机关立案侦查，若赃款被追回，可优先返还受害人。

2. 提起刑事附带民事诉讼
   在刑事案件审理过程中，可同时提起附带民事诉讼，要求对方赔偿损失。

三、预防措施：避免资金被非法转移

1. 签订书面协议
   涉及大额资金往来时，务必签订书面合同或借条，明确资金用途、返还时间及违约责任。

2. 设置转账限额
   通过银行或支付平台设置单日转账限额，降低资金风险。

3. 定期核对账目
   对夫妻共同财产或共同经营账户，定期核对流水，及时发现异常转账。

四、关键提醒

• 时效性：民事诉讼的诉讼时效为3年，刑事案件需尽快报案，避免证据灭失。
  
• 专业性：若涉及复杂法律关系（如公司股权、境外资产等），建议委托律师协助处理。
  
• 合法性：切勿通过非法手段（如威胁、暴力）追讨资金，否则可能承担法律责任。

如有进一步疑问或需要具体操作指导，可直接向我咨询，我会根据你的实际情况提供详细方案。