检察院决定不起诉时，应当立即解除对犯罪嫌疑人的取保候审措施，且无需再办理新的取保候审手续。这是基于法律规定和司法实践得出的明确结论，下面我将从多个角度为您详细分析：

一、法律依据

1. 《刑事诉讼法》第七十九条：明确规定了人民法院、人民检察院和公安机关对犯罪嫌疑人、被告人取保候审的期限及解除条件。其中，“发现不应当追究刑事责任”是解除取保候审的法定情形之一。当检察院作出不起诉决定时，即意味着在法律上认定不应当追究犯罪嫌疑人的刑事责任，因此应当解除取保候审。

2. 《刑事诉讼法》第一百七十八条：不起诉的决定，应当公开宣布，并且将不起诉决定书送达被不起诉人和他的所在单位。如果被不起诉人在押，应当立即释放。这一条款也间接说明了，不起诉决定作出后，对犯罪嫌疑人的强制措施应当相应解除。

二、解除取保候审的流程

1. 公开宣布不起诉决定：检察院作出不起诉决定后，会公开宣布该决定，并将不起诉决定书送达被不起诉人和他的所在单位。这是解除取保候审的前提步骤。

2. 提出解除申请或依职权解除：

   • 主动申请：被取保候审人及其法定代理人、近亲属或辩护人可向作出取保候审决定的机关提出书面申请，附上不起诉决定书的副本，请求解除取保候审。
   • 依职权解除：作出取保候审决定的机关在检察院作出不起诉决定后，通常会依职权主动启动解除程序，无需被取保候审人另行申请。

3. 审核与决定：决定机关对案件情况进行审核，重点审查检察院的不起诉决定是否合法有效、取保候审期限是否届满等。符合解除条件的，会作出解除取保候审的决定。

4. 通知与执行：

   • 通知相关人员：决定机关制作《解除取保候审决定书》，送达被取保候审人，并通知执行机关。
   • 退还保证金：如缴纳了保证金，决定机关出具《退还保证金决定书》，通知执行机关退还保证金。被取保候审人可凭相关凭证领取。
   • 解除相关措施：执行机关收到通知后，及时解除对被取保候审人的监管措施，如收回法律文书、解除电子监控等。

三、特殊情况及应对

• 案件存在争议或其他复杂情况：若检察院的不起诉决定存在争议，如被害人申诉或案件涉及未了结法律问题，可能影响取保候审的及时解除。此时，被取保候审人可向决定机关说明情况，要求其在合理期限内作出决定。若决定机关无故拖延，可通过法律途径维权，如向上级机关投诉或申请复议。

• 保证金退还遇到问题：若执行机关拒绝退还保证金，被取保候审人可向决定机关提出异议，要求其督促执行。问题仍无法解决时，可通过行政复议或行政诉讼等法律途径寻求救济。

四、注意事项

• 解除取保候审并不代表刑事案件终结，仅标志对犯罪嫌疑人采取的强制性措施改变。若发现新证据线索或出现特殊情况，仍可能再次启动法律程序。

• 取保候审的解除时间需根据具体情况判断，一般应在查清被监禁者无责任或取保候审超期时立即解除。

综上所述，检察院决定不起诉时，应当立即解除对犯罪嫌疑人的取保候审措施。这是法律规定的必然要求，也是维护司法公正和当事人合法权益的重要举措。如果您或您身边的人遇到类似情况，有任何疑问或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。