解除劳动关系并非必须采用书面形式，但强烈建议采用书面形式以确保双方权益并避免后续纠纷。以下从不同角度详细分析：

一、协商一致解除劳动关系

• 法律规定：根据《中华人民共和国劳动合同法》第三十六条，用人单位与劳动者协商一致，可以解除劳动合同。
• 分析说明：法律并未强制要求协商一致解除劳动关系必须采用书面形式。然而，为了避免潜在的争议和确保双方权利义务的清晰界定，建议采用书面协议。书面协议应详细记录解除时间、经济补偿等关键条款，既便于双方执行，也便于在发生纠纷时作为证据使用。若双方通过口头形式达成一致并已实际履行，该口头协议同样具有法律效力，但在争议解决中可能面临证明难度。

二、用人单位单方解除劳动关系

• 法律规定：根据《劳动合同法》第三十九条（劳动者有过错）、第四十条（无过失性辞退）、第四十一条（经济性裁员），用人单位可在法定情形下单方解除劳动合同。
• 操作流程：用人单位单方解除前，应事先通知工会，并尽量以书面形式通知劳动者本人，如送达解除劳动合同通知书。虽然法律未明确规定必须书面通知，但书面形式有助于留存证据、规范管理和保障劳动者知情权。同时，用人单位还需依法为劳动者办理档案和社会保险关系转移手续，这些手续也应以书面形式完成。

三、劳动者单方解除劳动关系

• 法律规定：《劳动合同法》第三十七条允许劳动者提前三十日以书面形式通知用人单位解除劳动合同（试用期内提前三日）。第三十八条则规定，在用人单位存在过错时，劳动者有权解除劳动合同。
• 操作建议：劳动者依据第三十七条提前解除时，正式用工期间建议采用书面形式以确保用人单位有足够时间安排工作；试用期内虽未限定形式，但书面形式同样更为稳妥。依据第三十八条因用人单位过错解除时，虽然法律未明确要求书面形式，但采用书面形式通知能更好地维护劳动者自身权益，证明解除合同的合法性和合理性。

四、书面形式的必要性与重要性

• 避免纠纷：书面形式能够明确记载解除合同的条件、时间、补偿等关键信息，减少因理解不一致或记忆模糊导致的争议。
• 证据效力：在劳动争议中，书面文件是重要的证据材料，有助于快速、公正地解决问题。
• 规范管理：对于用人单位而言，书面形式的解除劳动关系流程有助于提升人力资源管理水平，确保合规性。

五、特殊情况下的口头解除

在极少数特殊情况下，如紧急情况下劳动者需要立即离职以保护自身安全（如用人单位存在暴力、威胁等违法行为），劳动者可能无法事先以书面形式通知用人单位。此时，口头解除劳动关系可能是必要的，但劳动者应尽可能保留相关证据，如报警记录、证人证言等，以证明其解除行为的合法性和合理性。

总结：虽然法律并未强制要求解除劳动关系必须采用书面形式，但从实际操作、权益保护、纠纷预防等多方面考虑，采用书面形式是更为明智和稳妥的选择。如果你在解除劳动关系过程中遇到任何问题或需要进一步的法律帮助，请随时向我咨询。