结论：婆婆将结婚时的份子钱收走，并在归还时向老公要钱的行为，一般不直接构成违法，但具体是否违法需结合实际情况判断，比如是否涉及侵占、欺诈等情形。

分析如下：

1. 份子钱的性质：

   • 份子钱在传统习俗中，是亲朋好友对新人结婚的祝福和赠与，通常视为对新人双方的共同赠与，除非有特别说明是赠与某一方。
   • 从法律角度讲，份子钱若未明确指定赠与对象，应视为对夫妻双方的共同财产。

2. 婆婆收走份子钱的行为：

   • 如果婆婆在收走份子钱时，得到了新人的明确同意，或者新人默认了婆婆的这一行为，那么这可以视为一种家庭内部的财产安排，不涉及违法。
   • 如果婆婆未经新人同意，擅自收走份子钱，且新人对此表示反对，那么婆婆的行为可能构成对新人财产权的侵犯，但这种情况更多属于家庭内部纠纷，通常通过协商解决，而非直接诉诸法律。

3. 婆婆还钱时向老公要钱的行为：

   • 如果婆婆之前收走的份子钱是作为家庭共同财产进行保管或使用，且现在因某种原因需要归还（如新人需要这笔钱用于其他用途），婆婆向老公要钱以归还份子钱，这一行为本身并不违法。因为这里涉及的是家庭内部的资金流转，且婆婆可能只是作为家庭财务的管理者或参与者。
   • 如果婆婆在收走份子钱时就有欺诈、侵占等恶意，或者在归还时以不合理的理由向老公要钱（如要求额外的费用或利息），那么这种行为可能构成违法，如欺诈或侵占罪等。但这种情况需要具体的证据来支持，且通常需要通过法律途径来解决。

4. 法律建议：

   • 在处理这类家庭财产纠纷时，建议首先通过协商和沟通来解决。家庭成员之间应该坦诚相待，明确各自的权益和责任，共同寻找合理的解决方案。
   • 如果协商无果，且确实存在违法行为或侵犯财产权的情况，可以考虑寻求法律援助或咨询专业律师，以了解具体的法律途径和维权方式。

后续行动建议：

• 如果您或您的家人遇到了类似的情况，且无法通过协商解决，欢迎直接向我咨询。作为专业律师，我将根据您的具体情况，为您提供专业的法律建议和帮助。