有限责任公司自然人独资和控股的主要区别在于公司的股权结构、责任承担以及可能的经营决策上。以下是对这两者的详细分析：

一. 股权结构不同

1. 自然人独资：指的是有限责任公司中只有一个自然人股东，即一人有限责任公司。这种公司形式中，该自然人股东拥有公司的全部股权，独自享有公司的权益和承担相应的义务。《中华人民共和国公司法》第五十七条明确规定了一人有限责任公司的设立和组织机构，并指出一人有限责任公司是指只有一个自然人股东或者一个法人股东的有限责任公司。
2. 自然人控股：则是指有限责任公司中由自然人股东绝对控股或相对控股，即该自然人股东持有公司股份的比例超过其他股东，或者虽然不占绝对多数但能够对公司决策产生重大影响。这种情况下，公司可能还有其他股东，股权结构相对复杂。

二. 责任承担不同

1. 自然人独资：在一人有限责任公司中，如果股东不能证明公司财产独立于自己的财产，那么股东应当对公司债务承担连带责任。这是因为一人公司的特殊性，容易导致公司财产与股东个人财产的混同。《中华人民共和国公司法》相关条款虽未直接提及此点，但在实践中，这是基于法人独立人格否认制度的应用。
2. 自然人控股：在自然人控股的有限责任公司中，股东通常以其认缴的出资额为限对公司承担责任。除非存在特殊情形，如股东滥用公司法人独立地位和股东有限责任，逃避债务，严重损害公司债权人利益的，才需要承担连带责任。

三. 经营决策不同

1. 自然人独资：由于只有一个股东，因此公司的经营决策相对简单，股东可以直接决定公司的经营方针和投资计划。
2. 自然人控股：在自然人控股的公司中，虽然控股股东对公司决策有较大影响力，但其他股东也享有一定的权利，如参与决策、提出建议等。因此，经营决策可能需要经过更多的协商和讨论。

综上所述，有限责任公司自然人独资和控股在股权结构、责任承担以及经营决策上存在显著差异。选择哪种形式取决于投资者的具体需求和偏好。如有进一步需要，您可以继续咨询我。