核心结论：妻子拿走大额存单和金银首饰的行为是否合法以及您可采取的措施，需分情况讨论，具体如下：

1. 若这些财产属于夫妻共同财产
   根据《民法典》第1062条，夫妻在婚姻关系存续期间所得的工资、投资收益、继承或受赠财产（除明确只归一方外）等原则上属于共同财产，双方享有平等处理权。

   • 若妻子未经您同意擅自拿走：虽不直接构成“盗窃”（因夫妻间财产权混同），但若她通过隐藏、转移、变卖等方式损害共同财产利益，您可依据《民法典》第1092条，在离婚分割财产时主张对其少分或不分。
     
   • 若妻子拿走用于家庭共同生活（如支付医疗费、子女教育等）：一般不视为违法，但需保留相关支出凭证，避免后续财产分割时被认定为“恶意转移”。
     

2. 若部分财产属于您的个人财产
   根据《民法典》第1063条，下列财产属于个人财产：

   • 一方婚前财产；
     
   • 一方因受到人身损害获得的赔偿或补偿；
     
   • 遗嘱或赠与合同中明确只归一方的财产；
     
   • 一方专用的生活用品（如个人首饰，但需结合具体价值判断）。
     若妻子拿走的金银首饰是您婚前购买或明确赠与您个人的，或大额存单是您的婚前存款或个人收益，您有权要求她返还。若她拒绝，可向法院提起“返还原物纠纷”或“侵权责任纠纷”诉讼。

3. 若妻子拿走财产后失联或拒绝沟通

   • 协商优先：尝试通过亲友、居委会等第三方调解，明确财产归属和返还意愿。
     
   • 法律途径：
     
     • 若涉及离婚，可在离婚诉讼中一并主张财产分割；
       
     • 若不涉及离婚，可单独提起“夫妻财产约定纠纷”或“侵权责任纠纷”诉讼，要求返还财产或赔偿损失。
       
   • 证据固定：立即收集财产凭证（如存单复印件、首饰购买发票、银行流水等），以及妻子拿走财产的证据（如监控录像、证人证言、聊天记录等），为后续维权做准备。

温馨提示：家庭财产纠纷往往涉及情感和法律双重问题，建议先冷静沟通，明确双方诉求。若协商无果，可进一步向我描述财产来源、婚姻状况等细节，我会为您制定更具体的维权方案。