您可以立即向公安机关报案，指控对方涉嫌侵占罪或盗窃罪，并提交相关证据材料。以下是具体分析和操作建议：

1. 明确法律定性
   根据《刑法》第270条，若对方以非法占有为目的，将您所有的车辆据为己有且拒不归还，可能构成侵占罪（自诉案件，需您自行向法院起诉）；若对方通过秘密窃取或暴力手段取得车辆，则可能构成盗窃罪（公诉案件，公安机关应立案侦查）。
   实践中，若对方未经您同意擅自开走车辆且长期占有，更倾向于认定为侵占行为，但需结合具体情节判断（如是否使用暴力、是否隐瞒事实等）。

2. 报案流程与材料准备

   • 立即报警：携带车辆行驶证、购车发票、身份证等证明车辆所有权归属的材料，到车辆所在地或对方居住地派出所报案。
     
   • 提交证据：
     
     • 车辆钥匙交接记录（如无书面记录，可提供证人证言）；
       
     • 多次催要归还的聊天记录、通话录音、短信等；
       
     • 车辆定位记录（如有安装GPS或通过行车记录仪证明车辆位置）；
       
     • 对方承认占有车辆的书面或录音证据。
       
   • 强调“非法占有目的”：在报案时明确说明对方无权占有车辆，且经多次催要仍拒不归还，突出其主观恶意。

3. 公安机关处理方式

   • 若认定为侵占罪，公安机关可能告知您直接向法院提起刑事自诉；
     
   • 若认定为盗窃罪或其他刑事犯罪，公安机关应立案侦查，并采取追缴车辆、传唤对方等措施；
     
   • 若公安机关不予立案，您可申请复议或向检察院申请立案监督。

4. 民事救济途径
   无论刑事程序是否启动，您均可同步向法院提起返还原物之诉，要求对方归还车辆并赔偿损失（如车辆使用费、折旧费等）。需准备：

   • 车辆所有权证明；
     
   • 对方占有车辆的证据；
     
   • 损失计算依据（如市场租赁价格、维修记录等）。

行动建议：

1. 优先通过报案启动刑事程序，利用公安机关的调查权固定证据；
   
2. 同时委托律师起草《律师函》向对方施压，或直接提起民事诉讼；
   
3. 若车辆价值较高（如超过6万元），对方可能面临刑事处罚，此时和解谈判更具优势。
   

如有进一步证据或细节需要分析，可随时向我补充说明，我会为您制定更具体的应对方案。